Nature子刊 | 加速中药现代化进程质谱代谢组解析药用植物( 二 )

KP337数据集包括正离子和负离子模式采集的原始LC-MS/MS数据，以及为与ReDU9兼容而格式化的元数据。因此，该数据集支持数据再次利用，例如基于光谱相似性的光谱注释比较分析。最近，利用黄酮C-糖苷类相关的数据集建立GNPS光谱库的案例展示了公共数据集对光谱注释的适用性。 KP337数据集也可用于MS/MS的MASST搜索，查找药用植物中可能出现的活性分子物质。
天然产物发现中，已知化合物经常被忽略且未报告。然而，已知化学物质可对药用植物的药用或生物学特性提供新的见解，目前的数据集可以通过MASST获得此类发现。此外，已知或未知化合物的数据可以驱动参考数据的分析，可纳入基于MS/MS的非靶向代谢组学的工作流程。
研究者还报告了为建立从中药中获得生物活性化合物的MS/MS光谱库所做的工作。尽管前期从药用植物中发现了多种植物化学物质，但大多数天然化学物质收藏分布于不同的实验室，其MS/MS谱图尚未报道。对单萜吲哚生物碱二级质谱数据库（MIADB）和异喹啉生物碱和其他非甾体代谢物数据库（IQAMDB）进行测试，这些数据库是用各种天然产物化学实验室历史收藏的化合物构建的光谱库，研究者从首尔大学天然产物研究所（SSKLegacyLibrary ，以SamSikKang命名，历时30年编译了该库）获得的223种纯植物化学物质，构建了一个MS/MS光谱库。以正离子（ESI+）和负离子（ESI-）模式采集所有电离分子的MS/MS光谱，得到184个正离子模式和152个负离子模式光谱，排除了在每种电离模式下电离效率低的化合物。该光谱库将加速未来药用植物代谢组学研究中植物化合物的注释。

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正离子（左）和负离子（右）模式质谱解析产生的中药活性化合物
实验方法和技术如下：
【Nature子刊 | 加速中药现代化进程质谱代谢组解析药用植物】样品制备
-337种药用植物的萃取物，以2mg/mL溶解于甲醇用于LC-MS/MS分析。
-收集了首尔大学SamSikKang教授从各种药用植物中分离出的223种化合物，并结合NMR光谱进行结构鉴定。
LC-MS/MS数据采集
-WatersAcquityUPLC系统与配备电喷雾电离接口（ESI）的XevoG2Q-TOF质谱仪耦合进行数据采集。
-使用WatersBEHC18色谱柱（50×2.1mm,1.7μm）进行色谱分离。
数据依赖型串联质谱法（DDA）。
基于分子代谢网络的KP337数据集
-对正离子模式和负离子模式获得的药用植物数据集进行经典分子代谢网络分析。
-正离子模式数据产生了16533个光谱节点，而负离子模式数据产生了6570个光谱节点。
-注释的药物活性分子中，苯丙烷和聚酮类物质占比最多。可能是由于药用植物的多酚含量高。
-由于含氮化合物为碱性物质，有机氮化合物和生物碱及其衍生物仅在基于正离子数据模式中检测到。
-正离子和负离子模式下， 81.6%（16533个中的13488个）和76.2%（6570个中的5005个）分别未注释。看似有些低，但研究者指出，每个分子家族的类别仅基于光谱匹配进行注释。可公开获得的参考光谱数量仍远低于已知植物化学物质的数量；因此，计算机光谱注释方法的应用将增加注释率。
药物活性成分的光谱验证
-纯化的化学物质的结构通过核磁共振（NMR）和MS光谱验证。返回搜狐，查看更多
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